在全球尺度上，大氣氣溶膠成核對云凝結(jié)核的貢獻將近一半，因此對全球氣候變化有重要影響。在特定條件下，成核后的氣溶膠粒子會生長至霾。盡管大氣氣溶膠成核對氣候變化，空氣質(zhì)量以及人體健康具有重要意義，然而由于大氣成核前體物種類繁多，對大氣氣溶膠成核機制的理解仍然缺乏準確地認識理解。

　　由于大氣氣溶膠成核的稀有事件性質(zhì)，現(xiàn)有分子力場的非反應(yīng)性和從頭算的高計算成本阻礙了對大氣氣溶膠成核動力學的理解。因為非共價氫鍵橋接的成核分子團簇具有寬尺寸范圍和勢能面高維特性，開發(fā)用于成核分子團簇的反應(yīng)性分子力場極具挑戰(zhàn)。在這里，研究團隊提出了一個普適性的工作流。通過訓練基于深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的準確反應(yīng)性分子力場，并進一步將基于深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)-分子力場的分子動力學所得到的碰撞速率系數(shù)與團簇動力學模型進行耦合。研究發(fā)現(xiàn)，之前文獻報道的大氣酸堿成核速率往往被嚴重低估，尤其是在中國復(fù)合污染條件下。該工作為大氣氣溶膠成核模擬最終走向全從頭算指明了研究方向。

　　這項研究由中國科學技術(shù)大學完成，相關(guān)成果以“Towards fully ab initio simulation of atmospheric aerosol nucleation”為題發(fā)表在國際學術(shù)期刊《自然-通訊》(Nature Communications)上。中國科學技術(shù)大學信息科學技術(shù)學院特任副研究員姜帥為本文的第一兼通訊作者。該項研究工作得到國家自然科學基金經(jīng)費的資助。